2023年3月31日，《自然·通訊》（Nature Communications）在線發表了beat365官方网站魯安懷/李豔課題組和北京航空航天大學宇航學院白相志課題組合作完成的題為“Electron transfer rules of minerals under pressure informed by machine learning”的研究成果（網址：https://www.nature.com/articles/s41467-023-37384-1）。

元素電負性是原子在化合物中吸引電子能力的标度，礦物功函數是從固體礦物中釋放出電子所需要的最小能量。元素電負性和礦物功函數是評價礦物價電子傳遞行為的重要指标，受到外界條件特别是壓力的顯著影響。遺憾的是，現有實驗技術幾乎無法實現極端條件下元素電負性與礦物功函數的測量。基于密度泛函理論的高通量計算在應對具有複雜成分的天然礦物方面，因計算量随電子數呈指數級增加而變得極其耗時（維數災難）。當前，對于複雜地球系統中調控礦物界面電子轉移行為的内在機制，仍未實現定量揭示與預測。

李豔、白相志和魯安懷合作研究團隊應用大數據和深度學習方法，利用元素周期表中從H到Cm共96種元素在50、100、200和500 GPa的電負性值，構造密集連接注意力深度網絡，獲得了元素電負性與電子構型、壓力之間的映射關系，實現了在0~500 GPa壓力區間的任意壓力下對元素電負性的定量預測（預測值與真值的相關系數R²=0.987、平均絕對誤差MAE=0.283 eV）。在此基礎上，利用符号回歸算法，建立了描述元素電負性與電子構型（原子序數、主量子數、價電子）及外部壓力定量關系的函數解析式，揭示了不同壓力下元素電負性的周期律變化特征（圖1）。

圖1深度學習預測0~500 GPa任意壓力下96種元素電負性，基于符号回歸算法建立其随壓力與電子構型變化的函數解析式

基于元素電負性與礦物功函數的定量關系，進一步提出礦物受壓力調制的相對功函數概念，即礦物所有組成原子在一定壓力下電負性的算術平均值，以有效評價複雜地球系統中礦物相界面價電子的轉移活性。計算獲得了自然界中全部已知礦物在0~500 GPa任意壓力下的相對功函數值（圖2a）。在壓力作用下所有元素的價電子離域性增強并呈現出元素特異性，導緻不同成分礦物相之間的界面功函數差随壓力而發生變化，解釋了從地殼到地核礦物電導率普遍增加和深部地質體不連續面的高電導率異常現象（圖2b）。此外，金屬元素價電子比非金屬元素價電子具有更強的離域性和更弱的結合能，導緻金屬與非金屬礦物之間的界面功函數差将随壓力增加而增大以驅動電子轉移。定量預測了一系列含Fe(II)礦物與水之間在不同壓力下發生界面電子轉移活性的順序（圖2c），發現含Fe(II)礦物與無機碳（如碳酸鹽礦物或二氧化碳）之間發生壓力誘導價電子轉移而形成還原性碳氫物質的規律。從而揭示出闆塊冷俯沖過程中礦物主導的産氫産甲烷等碳氫化合物的内在機制，實現了對兩相界面礦物價電子轉移所驅動的地球物質轉化過程的理論預測。

圖2基于礦物受壓力調制的相對功函數，揭示礦物化學組成及其電子構型特征調控界面價電子轉移的定量規律。（a）礦物功函數值随化學組成與壓力變化；（b）利用礦物功函數解釋地球深部地質體電導率随深度增加而增大以及不連續面高電導率異常現象；（c）利用礦物功函數預測不同壓力下含Fe(II)礦物與H₂O之間的電子轉移活性順序。

電子傳遞是自然界中最基本的過程，在能量傳導、元素循環與生命活動中發揮着重要的作用。該研究通過深度學習和符号回歸方法，把地球系統中與礦物價電子轉移密切相關的難以探測及解析的複雜變量，表達為可預測、可解釋的函數關系式。揭示出自然界兩相界面上由礦物功函數差所決定的礦物價電子轉移活性的定量規律，深化了由礦物價電子轉移所驅動的地球物質循環的理論認識，實現了從地表到深部随壓力增加發生礦物價電子轉移反應的理論預測。此外，所獲得的不同壓力下元素電負性值，對于理解元素及其化合物的基本物理化學性質，如極化率和電離能等也具有重要價值。

beat365官方网站博雅博士後黎晏彰、北京航空航天大學宇航學院碩士研究生汪虹宇和李豔副教授為論文共同第一作者，李豔副教授、白相志教授和魯安懷教授為論文共同通訊作者。該成果獲得國家自然科學基金項目和深時數字地球（DDE）大科學計劃的資助。